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到这时，曹操已经实际控制了黄河以南的兖州、豫州和徐州，并向南延伸到荆州北部，向北则进入河内。这时，袁绍也已兼并公孙瓒的势力，占据黄河以北的青州、冀州、幽州和并州，军队十多万人，正试图发兵攻打许都。当时，很多曹军将领都认为无法抵挡袁绍的进攻，曹操却自信的说：“我了解袁绍的为人，志向远大而智谋短浅，表面严厉而胆量微小，畏惧胜利而缺少威信，将领傲慢而政令不一，土地虽然广大，粮草虽然丰足，正好作为送给我的礼物。”

建安十三年（208年）六月，被任命为丞相。七月，曹操亲统大军10余万南征荆州，企图先灭刘表，再顺长江东进，击败孙权，以统一天下。八月，荆州牧刘表病亡，次子刘琮请降。九月，刘备在长坂坡被曹军重创，不得不与孙权联合。十二月，曹操于赤壁之战中败于刘备和孙权联军（赤壁战后，曹操逃亡北方。曾感叹：“若郭奉孝在，我不会败的这么惨！”）。曹操损失惨重，失去一举统一天下的机会。中国历史上魏蜀吴三国鼎立的局面开始形成。

212年，董昭等人推举曹操为“魏公”，荀彧以忠于汉室立场提出反对。曹操答应荀彧永不作魏公，但因此曹操对荀彧不悦。不久之后，曹操赠送食物给荀彧，荀彧打开食器，见器中空无一物，因此迫服毒自尽。（一说是曹操军至濡须，荀彧因病留在寿春（今安徽寿县），因忧虑而死）。213年，曹操自封为“魏公”，其领地广及魏郡、河东郡、河内郡等十个郡国，甚至远远超过西汉初年的刘姓王国，更加违背了“七国之乱”和推恩令后诸侯封地不得超过一郡的汉制。

建安二十四年冬，孙权上书称臣，史书上说孙权“陈说天命”，就是劝曹操称帝。曹操说：“这小子是想把我放在火上烤啊！”曹操把孙权来书给群臣观看，此时陈群、夏侯惇、司马懿等人都劝曹操登基。曹操却不想废汉自立，他说：“若天命在吾，吾为周文王矣。”（昔日周文王三分天下有其二仍称臣于纣王，他的儿子周武王才灭商纣统一天下。有人认为这是曹操暗示要让儿子曹丕完成他未竟的事业。）

曹操在建安二十五年正月廿三庚子日（220年3月15日）薨逝于洛阳，享年六十六岁。谥曰武王。他临死前留下《遗令》，内容为：“吾死之后，葬于邺之西冈上，与西门豹祠相近，无藏金玉珠宝。馀香可分与诸夫人，不命祭。吾婢妾与伎人皆勤苦，使著铜雀台，善待之。台上施六尺床，下施穗帐，朝脯上酒脯米长糒之属，每月朝旦十五日，自朝至午，辄向帐前作伎乐。汝等时时登铜雀台，望吾西陵墓田。馀香可分与诸夫人，不命祭。诸舍中无所为，可学作组履卖也。吾历官所得绶，皆著藏中。吾馀衣裳，可别为一藏，不能者兄弟可共分之”。根据曹操的遗嘱，他于二月廿一丁卯日（4月11日）被安葬于邺城西郊的高陵。

220年长子曹丕以魏篡汉，追尊曹操为太祖武皇帝。曹操是魏国的奠基人。著有《孙子略解》、《兵书接要》等军事著作和《蒿里行》、《观沧海》、《龟虽寿》、《短歌行》等诗篇。后人并且辑有《曹操集》。

曹操死后葬于高陵，而在2005年，高陵在河南安阳市安阳县西高穴村南部被发现[。2009年12月27日，河南省文物局在北京向新闻媒体公布曹操高陵在河南得到考古确认。 但一些学者表示这种说法还缺乏有力证据。如中国人民大学国学院副院长袁济喜表示，有关方面公布的证据并非第一手材料，都不是很有力的证明。在还没有直接证据的情况下公布相关消息，有悖学术研究的严肃精神

在《三国志·魏书·诸夏侯曹传》中记载了八位曹氏和夏侯氏的曹操亲族，此八人均为曹操所重用，号称“八虎骑”。

夏侯惇字元让。其子：夏侯楙，字子林。

夏侯渊字妙才，夏侯惇从弟。其子：夏侯衡字伯权，夏侯霸字仲权，夏侯威字季权，夏侯惠字稚权，夏侯和字义权。

曹仁字子孝，曹操从弟。

曹洪字子廉，曹操从弟。

曹纯字子和，曹仁之弟。

曹休字文烈，曹操从子。其子：曹肇字长思。

曹真字子丹，曹操从子。其子：曹爽字昭伯，曹羲，曹训。

夏侯尚字伯仁，夏侯渊从子。其子：夏侯玄字太初。

武宣卞皇后，就是卞氏；魏文帝曹丕、任城威王曹彰、陈思王曹植、萧怀王曹熊生母。

丁夫人，曹操原配正室夫人，因曹昂之死而与曹操反目，曹操曾欲迎回而不可得。

刘夫人，丁氏的侍女，随丁氏陪嫁至曹家，后亦为曹操之爱妾，不久病亡，生有曹昂、曹铄二子。

环夫人，曹操之妾，生有曹冲、曹据、曹宇三子。

杜夫人，曹操之妾，生有曹林、曹衮二子。

秦夫人，曹操之妾，生有曹琁、曹峻二子。

尹夫人，曹操之妾，生有曹矩一子。

王昭仪，曹操之妾，生有曹干一子。

孙姬，曹操之妾，生有曹上、曹彪、曹勤三子。

李姬，曹操之妾，生有曹乘、曹整、曹京三子。

周姬，曹操之妾，生有曹均一子。

刘姬，曹操之妾，生有曹棘一子。

宋姬，曹操之妾，生有曹徽一子。

赵姬，曹操之妾，生有曹茂一子。

陈妾，无子女。

来莺儿，东汉洛阳之名妓，后爱上曹操的侍卫王图。

曹昂，年轻时曾举孝廉，为张绣所杀，庶出，但是由曹操原配丁氏抚养长大。

曹丕，公元220年迫汉献帝禅让帝位，是为魏文帝。

曹彰，绰号黄须儿，为一勇将，曾大破代郡乌丸。公元225年封任城王。